陈其美性情豪放，善于组织，在同仁中以“四捷”即口齿捷、主意捷、手段捷、行动捷而著称。他思维敏捷，行动泼辣，活动能量极大，很快就在上海生根立足，和各方面建立了广泛的联系。为了宣传革命，他想方设法筹措经费，先后参与了《中国公报》、《民声丛报》、《民立报》的创办工作。
革命除了宣传，还需要突击队，当时上海不是一个军事要塞，但帮会势力很盛，陈其美到上海后，很快就继续以往革命党人的工作，在帮会中展开活动。当时，女革命家秋瑾被害，她手下的会党领袖王金发逃亡深山。陈其美派人费尽周折，把王金发找到，接至上海，关怀备至。剽悍蛮勇的王金发，对陈十分钦佩，从此成为陈的得力助手。
为了能更好地联络和利用会党力量，陈其美还参加了青帮组织，成为“大”字辈弟子，通过帮会，陈其美以戏院、茶馆、澡堂、酒楼、妓院为掩护，展开革命活动。但陈其美本人并不开堂收徒从事帮会活动，也没有山头之见，洪帮头目刘福彪、长江会党头目应桂馨都被陈其美笼络来从事革命活动。